Get 20M+ Full-Text Papers For Less Than $1.50/day. Start a 14-Day Trial for You or Your Team.

Learn More →

Coated High-Refractive-Index Barium Titanate Glass Microspheres for Optically Trapped Microsphere Super-Resolution Microscopy: A Simulation Study

Coated High-Refractive-Index Barium Titanate Glass Microspheres for Optically Trapped Microsphere... Article  Coated High‐Refractive‐Index Barium Titanate Glass  Microspheres for Optically Trapped Microsphere  Super‐Resolution Microscopy: A Simulation Study  1,2 2, 2 Xi Liu  , Song Hu  * and Yan Tang      University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; liuxi161@mails.ucas.edu.cn    Institute of Optics and Electronics, Chinese Academy of Science, Chengdu 610209, China;  tangyan@ioe.ac.cn   *  Correspondence: husong@ioe.ac.cn  Received: 1 September 2020; Accepted: 30 September 2020; Published: 1 October 2020  Abstract: As water is normally used as the immersion medium in optically trapped microsphere  microscopy,  the  high‐refractive‐index  barium  titanate  glass  (BTG)  microsphere  shows  a  better  imaging  performance  than  the  low‐index  polystyrene  (PS)  or  melamine  formaldehyde  (MF)  microsphere, but it is difficult to be trapped by single‐beam optical trapping due to its overly high  refractive  index.  In  this  study,  coated  BTG  microspheres  with  a  PS  coating  have  been  computationally  explored  for  the  combination  of  optical  trapping  with  microsphere‐assisted  microscopy.  The  PS  coating  thickness  affects  both  the  optical  trapping  efficiency  and  photonic  nanojet (PNJ) property of the coated BTG sphere. Compared to the uncoated BTG sphere, the coated  BTG sphere with a proper PS coating thickness has a highly improved trapping efficiency which  enables single‐beam optical trapping, and a better PNJ with a higher optical intensity    and a  max narrower full width at half maximum (FWHM) corresponding to better imaging performance. These  coated BTG spheres also have an advantage in trapping efficiency and imaging performance over  conventional  PS  and  MF  spheres.  The  coated  BTG  microsphere  is  highly  desirable  for  optically  trapped microsphere super‐resolution microscopy and potentially beneficial to other research areas,  such as nanoparticle detection.  Keywords: microsphere; optical trapping; super‐resolution; photonic nanojet  1. Introduction  Optical microscopes are widely used in the fields of life science and nano‐technology. Due to the  optical  diffraction  limit,  conventional  optical  microscopy  has  a  200  nm  resolution  in  the  visible  spectrum which has greatly hampered its applications in many research fields. To break the optical  diffraction limit,  several techniques have been developed, including a near‐field scanning optical  microscopy [1], solid immersion lens [2], superoscillatory lens [3] and fluorescent microscopy [4].   In 2011, Wang at al. demonstrated that a traditional optical microscope together with transparent  fused  silica  (SiO2)  microspheres  ( n ~1.46 )  can  gain  a  100‐nm  resolution  in  air  under  white  light  illumination [5]. Then, a polystyrene (PS) microsphere ( n ~1.59 ) was used to overcome the optical  diffraction  limit  in  both  air  [6]  and  water  [7].  Darafsheh  et  al.  realized  optical  super‐resolution  imaging  by  using  high‐refractive‐index  barium  titanate  glass  (BTG)  microspheres  ( n ~1.9 2.1 )  totally  immersed  in  a  liquid  environment  [8],  and  they  also  studied  the  influence  of  immersion  medium  on  imaging  performance  in  microsphere‐assisted  microscopy  [9].  This  label‐free  super‐ resolution imaging technique has attracted many research groups across the world, demonstrating  sub‐diffraction discerning ability in nanostructure detections and biological observations [10–13]. The  Photonics 2020, 7, 84; doi:10.3390/photonics7040084  www.mdpi.com/journal/photonics  Photonics 2020, 7, 84  2  of  16  super‐resolution mechanism of microsphere‐assisted microscopy is still a heated topic [14–16]. Early  in 2004, the dielectric microsphere was regarded as a potential new visible‐light super‐resolution  technique through a phenomenon known as “photonic nanojet”(PNJ), which has a narrow waist and  an  extraordinarily  high  optical  intensity  formed  on  the  shadow‐side  surface  of  a  plane‐wave‐ illuminated dielectric microsphere [17]. The full width at half maximum (FWHM) and the maximum  optical intensity ( I ) of the PNJ are related to the size of the microsphere, the incident wavelength  max and  the  refractive  index  contrast  (RIC)  between  the  microsphere  and  immersion  medium  [18].  Ultralong  PNJ  can  be  obtained  by  a  two‐layer  dielectric  microsphere  [19],  a  graded‐index  microsphere [20] and a liquid‐filled hollow microcylinder [21]. Meanwhile, an ultra‐narrow PNJ can  be gained by overstepping the upper refractive index [22], a dielectric cylinder, with a glass cuboid  [23] and a nanohole‐structured mesoscale dielectric sphere [24]. It is responsible for switching the  PNJ on and off for a microsphere with an incident focused beam [25]. The PNJ theory is regarded as  a part of the super‐resolution mechanism, and there is a qualitative relation between PNJ property  and  imaging  performance  [26–28].  It  has  been  investigated  that  the  PNJ  greatly  benefits  high‐ resolution optical imaging, and the resolution power of PNJ is quantified [29]. We can use the PNJ  property of the sphere to characterize the imaging performance, which would help us in selecting a  proper microsphere for practical microsphere‐assisted microscopy.   To  control  the  position  of  the  microsphere  for  site‐specific  imaging  and  large  field‐of‐view  scanning imaging, a  non‐contact  optical manipulation technique of microparticles, named optical  trapping (also known as optical tweezers), can be introduced [30]. A schematic of a normal optical  system for the combination of single‐beam optical trapping with microsphere‐assisted microscopy is  shown  in  Figure  1a,  including  an  optical  trapping  part  and  an  illumination  part  with  the  same  objective. The laser beam ( ) is highly focused by the objective to trap the microsphere, and the  charge‐coupled  detector  (CCD)  captures  the  magnified  image  of  the  sample  surface  through  the  trapped microsphere under an illumination ( ). The inset in Figure 1a shows the scheme of typical  optical trapping of a microsphere in a Gaussian beam. Optically‐trapped microspheres have been  widely  used  for  imaging  applications.  Early  in  1997,  a  micro‐objective,  made  of  a  25‐μm  PS  microsphere,  was  manipulated  by  single‐beam  optical  tweezers  to  produce  locally  magnified  (or  reduced) images of a specific area [31]. Furthermore, Stanescu et al. investigated the magnification  property of a laser‐trapped PS sphere in water [32]. An optically‐trapped SiO2 sphere with a diameter  of 8 μm was used to image the sample surface and detected the defect successfully [33]. Recently, our  group focused on the selection of microsphere types for the combination of optical trapping with  microsphere‐assisted microscopy, and finally, the low‐index PS sphere and melamine formaldehyde  (MF) sphere ( n ~1.68 ) were optically‐trapped for super‐resolution imaging of a 139‐nm line‐width  silicon nanostructure grating [34]. Optically‐trapped microsphere microscopy holds an advantage in  super‐resolution imaging through the non‐contact optical manipulation of dielectric microspheres.   In optically‐trapped microsphere microscopy, the microsphere is not only the object of optical  trapping, but also the one to be used for magnified or super‐resolution imaging. The refractive index  of the sphere is fairly important because it affects both the optical trapping property and the imaging  performance of the sphere. On the one hand, for single‐beam optical trapping in water, the refractive  index of the used sphere is required be less than 1.73 [35], and too high of a refractive index will make  it difficult to realize stable optical trapping. For example, the axial force and radial force acting on  two index‐different spheres as a function of sphere position are illustrated in Figure 1b,c, respectively.  The maximum reverse axial force A characterizes the trap strength, which determines whether or not  the sphere can be trapped. We can see that the low‐index PS sphere in water can be trapped easily,  while  the  high‐refractive‐index  BTG  sphere  is  hard  to  trap  in  three  dimensions  because  its  high  refractive  index  strongly  increases  the  scattering  force,  which  pushes  the  sphere  away  from  the  focused laser spot. An alternative method to trap high‐index spheres has been proposed by counter‐ propagating optical tweezers in which the scattering forces are eliminated [36], but such a setup is  complicated.  On  the  other  hand,  for  imaging  applications  of  microspheres  in  water,  the  high  refractive index of the BTG sphere is beneficial to produce a sharper PNJ and a better imaging quality  (higher resolution and better image contrast) than that of the low‐index SiO2, PS and MF spheres.  Photonics 2020, 7, 84  3  of  16  Even with the same RIC, the BTG sphere in a liquid droplet produces a highly focused PNJ and a  better image contrast compared with a low‐index soda lime glass sphere ( n ~1.5 ) in air [9]. There  seems to exist a contradiction for the combination of single‐beam optical trapping with microsphere‐ assisted microscopy when using high‐refractive‐index BTG spheres, and existing optically‐trapped  microsphere  microscopy  using  low‐index  spheres  in  water  may  suffer  from  poor  imaging  performance, e.g., inadequate discerning ability and low image contrast.   In  this  study,  high‐refractive‐index  BTG  microspheres  with  uniform  PS  coatings  have  been  computationally explored for optically trapped microsphere microscopy. An antireflection coating  on a high‐refractive‐index sphere can improve the trapping efficiency of the sphere efficiently [35,37].  From numerical simulations, we found that coating thickness plays an important role and it affects  both the optical trapping efficiency and the PNJ property of the coated BTG sphere. Compared to an  uncoated BTG sphere, a coated BTG sphere with a proper PS coating thickness in water has a highly  improved trapping efficiency, and a better PNJ with a higher  I   and a narrower FWHM which  max corresponds to a better imaging performance. For coated BTG spheres with a specific core radius of  2.5 μm, the maximum axial trapping efficiency can be enhanced over 10‐fold by proper PS coating,  and the PNJ properties (FWHM and  I ) are also improved by the coating. In addition, coated BTG  max spheres also have an advantage in trapping efficiency and imaging performance over conventional  low‐index  PS  and  MF  spheres.  A  coated  BTG  sphere  enables  single‐beam  optical  trapping  for  enhanced  trapping  efficiency  and  also  produces  a  better  PNJ  property  related  to  better  imaging  performance,  making  it  highly  desirable  for  optically‐trapped  microsphere  super‐resolution  microscopy.   Figure 1. (a) Schematic of a normal optical system for the combination of single‐beam optical trapping  with microsphere‐assisted microscopy. The same objective is utilized for both the optical trapping  and  the  observation.  The  inset  in  (a)  shows  force  on  the  microsphere  in  optical  trapping  with  a  Gaussian beam, in which the sphere is dragged toward to the region of high intensity. Axial (b) and  radial (c) trapping forces of a barium titanate glass (BTG) sphere (blue line) and polystyrene (PS)  sphere (black line) in optical trapping as a function of displacement from the focus. The force is given  in  terms  of  the  dimensionless  trapping  efficiency    which  can  be  converted  to  actual  force  by  Photonics 2020, 7, 84  4  of  16  multiplying by  nP /c , where  n   is the immersion index,  P   is the beam power at the focus and  m m c   is  the  light  speed  in  free  space.  A  linearly  polarized  1064‐nm  Gaussian  beam  is  used  as  the  trapping beam, focused by an objective with numerical aperture of 1.0. These two spheres in water  have  the  same  radius  of  0.8 μm.  The  maximum  reverse  axial  force  A  is  shown  in  (b)  and  it  characterizes the trap strength. The PS sphere can be trapped easily, while the BTG sphere is hard to  trap.  2. Model of a Coated Sphere  A model of the coated microsphere is illustrated in Figure 2. The sphere consists of an inner core  of radius  R   and an outer coating of radius  R . The refractive indices of the inner core and the  s c outer coating are  n   and  n , respectively. The coated sphere is totally immersed in a liquid medium  s c with  n . The incident electric field can be a Gaussian beam for optical trapping or a plane wave for  PNJ generation.  In the following simulations,  n   is set to 1.9 corresponding to the BTG sphere, and deionized  water ( n  1.33 ) is used as immersion medium. The PS material ( n  1.59) is used as a coating and  m c the coating thickness  hR = R   varies. The coating index  n   is almost equal to the geometric mean  cs c 1/ 2 () nn   of the indices from the core and the medium, and the geometric mean is normally used for  sm an optimal single‐layer planar antireflection coating [38].   One should note that the refractive index of the core of the coated sphere is set to 1.9 in numerical  simulations;  for  other  high‐index  spheres  with  a  different  refractive  index,  such  as  BTG  spheres  ( n  2.1) and TiO2 spheres ( n  2.3 ), similar analysis could be implemented by considering the optical  trapping performance and the PNJ property of the coated sphere simultaneously.  Figure 2. Model of a coated microsphere.  3. Optical Trapping of Coated Spheres  3.1. Relationship between the Optical Trapping Forces and the Refractive Index Difference Δn  Normally, there are two optical forces acting on a sphere in a focused laser beam: one is the  gradient force  F , which attracts the sphere towards the focus, and the other is the scattering force,  grad which tends to push the sphere away from the focus. A sphere can be trapped if the gradient force is  larger than the scattering force. In the Rayleigh regime ( r   ), the gradient force  F   of a single  grad uncoated  sphere  is  considered  to  be  proportional  to  refractive  index  mismatch  nn n —the  s m difference between the refractive index of the sphere and the immersion medium [39]:   Photonics 2020, 7, 84  5  of  16   () n n (nn) nn m 1 s ms m s m Fn   (1)  grad  22 2 2 2 mn 22n n2n  s ms m mn  /n s m where  .   A larger gradient force can be generated by spheres with a higher refractive index, attracting  spheres more strongly toward the focal region of optical trapping.   However, the scattering force is related to the reflectivity of the sphere, and it is proportional to  () n , the square of the refractive index difference between the refractive index of the sphere and the  immersion medium:    m  1  nn  sm Fn ()   (2)    scat 22 2 mn 22n   sm It is apparent that the scattering force increases more quickly with the refractive index mismatch  than  the  gradient  force.  Therefore,  for  spheres  with  a  high  refractive  index,  the  scattering  force  dominates, which pushes spheres away from the focus in the direction of light propagation. This  limits the maximum refractive index of spheres that are able to be trapped in single‐beam optical  tweezers.   In  the  geometric  optics  regime  ( r   ),  by  some  proper  assumptions,  such  as  neglecting  interferences and multiple reflections, considering the reflection and refraction of a single light ray  incident at an angle     with respect to the normal of the sphere surface, researchers also found that  the gradient force by a single ray is proportional to the  () n :  2 Fn()n n  (3)  grad s m Furthermore, the corresponding scattering force by the reflected light ray is proportional to  n :   nn  sm Fn ()   (4)   scat nn   sm Summing the overall light rays preserves the scaling.   In the Mie regime ( ), including spheres we mainly consider in this research, although the  r   force relations cannot be described correctly by the Rayleigh scattering or geometric approximation,  one can still find that for spheres in this regime, the scattering force depends more strongly on the  refractive index mismatch  n   than on the gradient force.  Antireflection coating on a high‐refractive‐index sphere serves as a simple and effective way to  reduce the scattering force, eventually making high‐index spheres trappable by single‐beam optical  trapping [35,37]. As illustrated in Figure 2, the refractive index    of the antireflection coating is the  between that of the sphere and the immersion medium (typical deionized water): nnn , where  s cm nn  n . Without the coating, we have only one sphere–water interface, nn n . With the  csm s m coating, we get two interfaces: a water–coating interface, nn n , and a coating–sphere core  1 cm interface, nnn .  According  to  the  Fresnel  equations,  the  reflectivity  is  proportional  to  the  2 s c square of the refractive index mismatch  () n . The sum of the squares is less than the square of the  sum, so the total sum of the reflectivity at the two interfaces is smaller than that at the sphere–water  interface:  Photonics 2020, 7, 84  6  of  16  22 2 () nn(nn)(nn) cm s c sm (5)  22 2 (nn ) ( )  (n) The  scattering  force  is  proportional  to  the  reflectivity,  and  it  can  thus  be  reduced  by  the  antireflection coating with a refractive index equal to the geometric mean of the indices from the  sphere core and the immersion medium.   3.2. Optical Trapping Simulations of Coated BTG Spheres with PS Coating  To  calculate  the  optical  forces  on  particles  in  optical  trapping,  we  used the  optical tweezers  toolbox [40]. A Gaussian beam with wavelength    1064nm was used as the trapping beam, and it  was focused by an objective with NA 1.0. The core radius was set in a range of 0.5 μm–5 μm for a  wide enough field of view (FOV) in microsphere‐assisted microscopy, and the coating thickness  h   was varied from  0   to  1   (corresponding to 0 nm–669 nm,   =/  n ) with an interval  1coat 1coat 11 coat coat value of  0.01 . The trap strength could be determined by the maximum reverse restoring force  1coat (i.e., maximum reverse axial force in Figure 1b). The dependence of trap strength on sphere size with  four different PS coating thickness is shown in Figure 3. The oscillations that appeared in the profiles   result from the interference effect [35, 41]. For comparison, the force on the uncoated BTG sphere  with the same core radius was also calculated, and we can see that uncoated BTG spheres cannot be  optically trapped at all sizes. See Video S1 for improvements in axial trapping efficiency  Q   and  Video S2 for improvements in radial trapping efficiency  Q   of coated BTG spheres with varied PS  coating thickness. This suggests that the improvement from the coating is not overly sensitive to the  coating thickness [35]. This may not be suitable for high‐index BTG spheres. When  h   varies from  0.15 to  0.35   (about 100 nm–234 nm), the overall enhancement in  Q   first increases and  1coat 1coat z then  decreases  (almost  all  coated  BTG  spheres  can  be  trapped  regardless  of  their  radii).  With  h=0.25   (167 nm), the greatest overall improvement in  Q   is obtained as shown in Figure 3c,  1coat z and the overall enhancement brought by the PS coating is over 3‐fold compared to the uncoated BTG  spheres.  When  h   exceeds  0.35   (234  nm),  the  improvement  of  Q   for  large  coated  BTG  1coat z spheres gradually weakens, and the minimal improvement occurs at  h=0.50   (335 nm) in which  1coat almost all coated BTG spheres with core radius larger than 3 μm cannot be trapped, as seen in Figure  3e. With the increasement of  h , the second greatest overall improvement in  Q   can be gained at  h=0.80   (535 nm) as illustrated in Figure 3g. The coating thickness  h   affects the axial trapping  1coat efficiency  Q   obviously, and it has a small impact on the radial trapping efficiency  Q . Note that  z r Q , which normally exceeds  Q   broadly, is high enough for stable radial trapping. Therefore, in this  r z research  we  will  pay  more  attention  to  the  effect  of  PS  coating  on  axial  trapping  efficiency  .  Through proper PS coating, the optical trapping efficiency of the high‐index BTG sphere has been  highly improved, which demonstrates that the antireflection coating on a high‐index sphere is very  useful for single‐beam optical trapping.  As shown in Figure 4, similar improvements in  Q   and  Q   have also been demonstrated for a  z r coated BTG sphere with a specific core radius of 2.5 μm. It is apparent that the coat thickness  h   affects  the  improvement  in  axial  trapping  efficiency  .  With  varying  h ,  the  corresponding  maximum and minimum occur in  Q   due to the destructive or constructive interferences formed by  the  light  reflected  from  the  inside  and  outside  surfaces  [35].  The  maximum  improvement  in  Q   (0.1053) occurs at a coating thickness  h   of 181 nm ( 0.27 ), and the second maximal improvement  1coat in  Q   (0.088)  occurs  at  h   of  535  nm  ( 0.80 ).  When  h   is  close  to  381  nm  ( 0.57 ),  the  z 1coat 1coat improvement in axial trapping efficiency almost vanishes, resulting in  Q   even smaller than that of  the  uncoated  BTG  sphere  ( h=0nm ).  With  a  proper  coat  thickness,  we  can  gain  an  effective  enhancement  in  Q   for  high‐refractive‐index  BTG  spheres,  and  this  highly‐improved  trapping  efficiency will enable us to trap coated BTG spheres with single‐beam optical tweezers.   Photonics 2020, 7, 84  7  of  16  Figure 3. Maximum axial trapping efficiency  Q  and maximum radial trapping efficiency    for  z r coated (in blue) and uncoated (in red) high‐refractive BTG spheres with a varied PS coating thickness.  The  BTG  core radius  was  set  in  a  range  of 0.5 μm–5 μm.  Four  different PS  coating  thickness  are  illustrated:    for  (a)  and  (b);    for  (c)  and  (d);    for  (e)  and  (f);  h 0.25 h  0.15 h  0.50 1coat 1coat 1coat h 0.80   for (g) and (h).  1coat Photonics 2020, 7, 84  8  of  16  Figure 4. Axial (a) and radial (b) trapping efficiency for a coated BTG sphere with a core radius of 2.5  μm, as the PS coating thickness varies.  4. PNJ in Coated Spheres  4.1. Electromagnetic Fields in a Multilayered Sphere  Based  on  the  Mie  theory,  for  an  x‐polarized  incident  plane  wave  with  an  amplitude  E   propagating in the z direction, the electric and magnetic fields can be calculated for a multilayered  sphere with  ll (  1, 2...,L)  layers, where  l  1  corresponds to the core region. Each layer has a size  parameter  xk r,2 k n/   and  a  refractive  index  contrast  mn  /n ,  where  r   is  the  out  lll l l ll m l radius of the  lth layer,  n   is the refractive of the  lth layer and  n   is the refractive index of the  l m immersion medium outside the whole multilayered sphere. The whole space could be divided into  two regions: one is the region inside the multilayered sphere, and the other region is the immersion  medium outside the sphere. From a physical point of view, the electric fields can be regarded as a  superposition of inward and outward waves. For example,  E   and  E   can be expressed in term  in out of complex spherical eigenvectors [42]:  ()ll （1） ( ) (1) EM Ec[] id Ν   (6)  in n n o11 n n e n n1 ()ll （3） () (3) E Ei[] a Ν b M   (7)  out n n o11 n n e n n1 n () j () j () j () j where  Ei E (2n 1) /n(n 1) .  M ,  M ,  N   and  N ( j  1, 3 )  are  the  vector  spherical  n 0 on 1 en 1 on 1 en 1 j 1 harmonics, and here, we use only the first kind of spherical Bessel function ( ) and the first kind  of  spherical  Hankel  function  ( j  3 ).  The  subscripts     and  e   denote  even  and  odd  modes,  respectively;  n   is the order of vector spherical harmonics.   The expansion of the electric fields in the  lth region is given by:  ()ll (1) （）（ (1) l） (3) （l） (3) EM  E[] c idN iaN bM   (8)  ln n o11 n n en n e1n n o1n n1 l ()ll (1) （） (1) （）l (3) （）l (3) HM  Ed[] icN aM ibN    (9)  l n n e11 n n on n e1n n on1  n1 where is     the angular frequency and     is the magnetic permeability. The expansion coefficients  () l () l () l () l ( a , b , c   and  d ) can be determined by matching the tangential components of electromagnetic  n n n n fields at all of the interfaces [43].  The internal electric field in the core region ( l  1) is in the form:  Photonics 2020, 7, 84  9  of  16  (1) （1） (1) (1) EM Ec[] id Ν (10)  11 nn on n e1n n1 (1) (1) （1） (1) HM  Ed[] icN   (11)  11 nn en n o1n  n1 In the region outside the sphere, the total external fields are considered to be the superposition  of the incident field and the scattered field, EEE ;HHH . By the Mie theory, they can be  is i s expressed by:  （1） (1) EM Ei[] Ν (12)  in o11n en n1 (1) (1) HM  Ei[] N  (13)  in e11n on n1  (3) (3) EN Ei[] a bM  (14)  s nn e11 n n on n1 （）ll (3) （） (3) HM  Ea[]  ibN  (15)  ln n e11n non  n1 (1) (1) a b ab 0 n n nn where    and    are the scattering coefficients. By comparing equations, we have  ,  (1LL ) ( 1) (1 L ) (1 L ) cd 1 aa  bb  nn nn nn ,    and  .   4.2. PNJ Property of Coated BTG Spheres with PS Coating  The coated BTG sphere with a PS coating in Figure 2 can be regarded as one type of multilayered  sphere. Based on the Mie theory, we will now study the intensity distributions of PNJs for coated  BTG spheres with a PS coating. For the incident wave, a linearly polarized plane wave ( =600nmin  vacuum) propagates along the z‐axial. We suppose that the coated BTG sphere has a core radius of  2.5 μm, the same as the radius in Figure 4, and the thickness of the PS coating is varied from 0 nm to  669 nm.   Figure 5 shows the intensity distributions of PNJs generated on the shadow sides of four BTG  spheres  with  different  PS  coating  thicknesses  h .  The  coating  thickness  affects  the  focusing  performance  of  the  PNJ,  as  shown  in  Figure  5a–e.  The  uncoated  BTG  sphere  ( h=0nm )  has  a  maximum optical intensity  I   of 165 I , where  I   is the incident optical intensity. At positions of  max 0 0 maximum optical intensity, we obtained the corresponding FWHMs of PNJs. Figure 5f–j show the  FWHMs of PNJs corresponding to Figure 5a–e. With  h   of 282 nm, the coated BTG sphere possesses  a PNJ with a FWHM of 298 nm, which seems worse compared to that of the uncoated BTG sphere.  Meanwhile, some values of PS coating thickness  h   led to a better PNJ with a higher  I   and a  max narrower FWHM. Using a proper coating thickness, we can obtain a focused PNJ with a narrower  FWHM and a higher  I . With  h   of 188 nm, we obtained a better PNJ ( I =199I , FWHM = 220  max max 0 nm as shown in Figure 5b,g) related to better imaging performance. When  h   was 450 nm, we also  obtained a better PNJ with a FWHM of 222 nm (Figure 5i), and the enhancement in  I   (Figure 5d)  max was over 1.45 fold compared to that of the uncoated BTG sphere (Figure 5a). With  h   of 535 nm, we  obtained a better PNJ with a FWHM of 234 nm (Figure 5j), and the enhancement in    (Figure 5e)  max was over 1.62 fold compared to that of the uncoated BTG sphere.  Figure 6 shows the relative change of FWHMs and  I   of PNJs of coated BTG spheres (core  max radius 2.5 μm) with varied PS coating thickness, and the uncoated BTG sphere with a radius of 2.5  μm is used for comparation. It can be seen that with PS coating, the coated BTG spheres normally  show a higher  I   (blue line in Figure 6). The wave additionally focuses due to the increase in the  max curvature of the radiation wave front going through the core, leading to an enhancement in  I   at  max Photonics 2020, 7, 84  10  of  16  the focal waist of the coated sphere [44]. The increase in  I   in our study results from two aspects:  max (1) the reduction in backscattered light; (2) the increase in the sphere volume. The latter is likely to be  the main reason for the rapid increase in  I   with a large PS coating thickness (like  h   above 400  max nm). The FWHM varied with the increase in h   (red line in Figure 6), and all FWHMs were less than  300 nm ( /2 ). When  h   varied from 0 nm to 400 nm, the FWHM of the PNJs showed a random  varying trend. Note that once the  h   leads to a widened FWHM, the increase in corresponding  I   max is relatively small. When  h   was in the range of 400 nm to 669 nm, the FWHMs of the coated BTG  spheres were always narrower than that of the uncoated BTG sphere, and the relative change in  I   max was more than 20%.  Figure 5. Intensity distributions and full widths at half maximum (FWHMs) around a 2.5 μm‐core‐ radius BTG sphere with different PS coating thickness: (a) uncoated BTG sphere, (b) BTG sphere with  188‐nm PS coating thickness, (c) BTG sphere with 282‐nm PS coating thickness, (d) BTG sphere with  450‐nm PS coating thickness and (e) BTG sphere with 535‐nm PS coating thickness. (f–j) FWHMs of  photonic nanojets (PNJs) at the maximum intensity donated by the dashed line in (a–e).    is the  intensity of the incident wave.  Photonics 2020, 7, 84  11  of  16  Figure 6. Relative change of the FWHM and maximum optical intensity of PNJs for a 2.5 μm‐core‐ radius BTG sphere with different PS coating thickness. The  corresponds to the uncoated BTG  h =0 n m sphere.  5. Proper PS Coating Thickness for Coated BTG Spheres  From numerical simulations for optical trapping and PNJ generation of coated BTG spheres with  a PS coating, we can see that the PS coating thickness  h   affects both the optical trapping (Figure 4)  and the  PNJ property  (Figures  5  and 6).  A  proper  PS  coating  thickness  is  beneficial to  obtain  an  improved  optical  trapping  efficiency  and  a  better  PNJ  property  of  the  coated  BTG  sphere  simultaneously,  and  it  is  desirable  for  optically‐trapped  microsphere  microscopy.  Actually,  the  biggest problem of the high‐index BTG spheres used for optically‐trapped microsphere microscopy  is that it cannot be trapped by single‐beam optical tweezers. Now, how to decide the proper coating  thickness? One simple principle to decide proper PS coating thickness is illustrated as below: first,  the  selected  h   should  ensure  a  high  trapping  efficiency  which  makes  the  high‐index  spheres  trappable. Then, once the selected  h   leads to a better PNJ property, the  selected  h   will be the  proper PS coating thickness  h .   For the coated BTG sphere with a core radius of 2.5 μm in Figures 4–6, the considered range of  PS coating thickness  h   was set at 90 nm–295 nm and 447 nm–669 nm, corresponding to the highly  enhanced  Q   (larger than 0.04) above the dashed line in Figure 4a. The value of 0.04 was selected  because the average  Q   of the PS sphere (which is commonly considered to be trapped easily) with  a radius range of 0.5 μm–5 μm in the same condition is no more than 0.04 as shown in Figure 7a. As  for  the  first  considered  range  of  h (90  nm–295  nm),  we  can  see  that  the  FWHM  of  PNJ  varies  randomly,  and  the    is  enhanced.  Some  values  of  h   around  188  nm  which  lead  to  a  highly  max improved  Q   (about 0.10) and a narrower FWHM (close to 220 nm) could be selected as the proper  PS coating thickness  h . For the second considered range of  h (447 nm–669 nm), we can see that the  h   in  this  range  leads  to  a  better  PNJ  with  a  reduced  FWHM  (less  than  250  nm)  and  an  highly  enhanced  I , thus being an appropriate PS coating thickness  h . Meanwhile, this relatively wide  max range of values of  h   will reduce the difficulty of fabrication of such coated BTG spheres. With a  proper  thickness  of  PS  coating,  the  coated  BTG  sphere  will  enable  usage  of  single‐beam  optical  tweezers and also possess a better imaging performance.  Coated BTG spheres with two specific values (188 nm and 535 nm) of  h   are considered to show  the superiority of proper PS coating thickness  h   in more detail. The  h   value of 188 nm is close to  Photonics 2020, 7, 84  12  of  16  the value of  h (181 nm) corresponding to the maximum improvement in  Q   in Figure 4a, and the  h   of 535 nm equals to the value of  h   for the second biggest improvement in Figure 4a. Despite  these two values being optimized for the BTG sphere with a specific core radius of 2.5 μm, they also  work for BTG spheres with other core radii.   First,  we  will  compare  the  trapping  performances  of  the  coated  spheres  with  those  of  the  uncoated spheres. Particularly, uncoated low‐index PS and MF spheres normally used for optically‐ trapped microsphere microscopy are also considered in comparison. The axial trapping efficiency  Q Q   and  radial  trapping  efficiency    of  different  microspheres  are  illustrated  in  Figure  7a,b,  z r respectively. As seen in Figure 7a, for uncoated spheres, the overall  Q   decreases as the index of  sphere  increases.  With  a  188  nm/535  nm  PS  coating,  BTG  spheres  show  much  better  trapping  performance than uncoated BTG spheres, and they also perform better than uncoated low‐index PS  and MF spheres. The improved trapping performance of the coated high‐index sphere is mainly due  to  the  reduced  scattering  force  which  originates  from  the  suppression  of  backscattering  by  the  antireflection  coating  [45].  Coated  BTG  spheres  indeed  possess  much  higher  trapping  efficiency  which enables single‐beam optical trapping.   Figure 7. Axial (a) and radial (b) trapping efficiency of different microspheres, including the uncoated  PS/melamine formaldehyde (MF)/BTG spheres and two coated BTG spheres.  As for PNJ property, it is commonly believed that high‐index BTG spheres have an advantage  over low‐index PS and MF spheres with the same radius in a water medium [8,9], and a high‐index  sphere is beneficial for producing a PNJ with a smaller FWHM and a higher  I . The coated BTG  max spheres with proper  h   possess a better PNJ related to better imaging performance than uncoated  BTG spheres. To save computation time, PNJ simulations of related spheres with a wide range of  radius are omitted here.  For spheres with a specific core radius of 2.5 μm (dotted line in Figure 7), the optical trapping  efficiency and the PNJ property of five different spheres (the uncoated PS/MF/BTG spheres and two  Photonics 2020, 7, 84  13  of  16  coated BTG spheres) are summarized in Table 1. For the coated BTG sphere with a proper PS coat  Q =0.105 thickness  h   of 188 nm, we observed a highly improved axial trapping efficiency  . The  enhancement in  Q   is over 10‐fold compared to that of the uncoated BTG sphere ( Q =0.010 ), and  z z about 2‐fold compared to the uncoated PS sphere ( Q =0.052 ) and MF sphere ( Q =0.043 ). Meanwhile,  z z we obtained a better PNJ ( I =199I , FWHM = 220 nm) compared to that of the uncoated PS/MF/BTG  max 0 spheres. Compared with the uncoated BTG sphere ( I =165I , FWHM = 260 nm), the  I   increased  max 0 max by about 21%, and the FWHM decreased by about 15%. Compared with the uncoated MF sphere  ( I =109I , FWHM = 346 nm), the  I   increased by about 83%, and the FWHM decreased by about  max 0 max I =73I I 36%. Compared with the uncoated PS sphere ( , FWHM = 376 nm), the    increased by  max 0 max about 173%, and the FWHM decreased by about 41%. It is apparent that the coated BTG sphere with  a  proper  PS  coating  thickness  h of  188  nm  benefits  both  the  enhancement  of  optical  trapping  efficiency and the generation of a better PNJ.   With another proper  h   of 535 nm, the  Q   for the coated BTG sphere was about 0.088 times  highly  enhanced  for  optical  trapping,  and  a  better  PNJ  ( I =268I ,  FWHM  =  234  nm)  was  also  max 0 obtained. The effects of a 535‐nm PS coating on optical trapping efficiency and PNJ property are  similar to that of a 188‐nm PS coating. The large  h   causes an increasement of sphere volume leading  to  a  rapid  enhancement  of  I .  This  coated  BTG  sphere  with  relatively  large  proper  h   also  max improved the axial trapping efficiency and benefitted the generation of an enhanced PNJ.   It is worthwhile to note that besides the core radius of 2.5 μm, other core radii of coated BTG  spheres could be investigated in a similar way to find the ideal coating thickness. The coated BTG  sphere with a proper PS coating thickness shows a significant improvement in trapping efficiency  and produces a better PNJ, corresponding to an enhanced imaging performance compared to that of  the uncoated PS/MF/BTG spheres. This provides us with an opportunity to use coated BTG spheres  for optically‐trapped microsphere super‐resolution microscopy.   Table 1. Optical trapping efficiency and PNJ property of different microspheres in water.  Optical Trapping Efficiency  PNJ Property  Microsphere  Qz  Qr  FWHM (nm)  Imax (I0)  Uncoated PS*  0.052  0.442  376  73  Uncoated MF*  0.043  0.411  346  109  Uncoated BTG*  0.010  0.504  260  165  BTG with 188 nm PS coating*  0.105  0.578  220  199  BTG with 535 nm PS coating*  0.088  0.450  234  268  * These microspheres have the same core radius of 2.5 μm.  6. Conclusions  There are several comments that can be concluded from above analysis, i.e.:  (a) Besides the PS coating, we also used SiO2 material for the coating of BTG spheres. Although the  n  1.46 refractive index of SiO2 ( ) varies by about 0.13 compared to the ideal value of coating, the  effects of SiO2 coating on optical trapping efficiency (see Figure S1) and PNJ property (see Figure  S2) of the coated BTG sphere with a core radius of 2.5 μm are similar to that of PS coating. The  overall improvement in axial trapping efficiency with an SiO2 coating is smaller than that with  a PS coating, and this may be explained by the fact that the refractive index of SiO2 coating  deviates from ideal value. With a proper SiO2 coating thickness, we can also obtain a highly  enhanced axial trapping efficiency and a better PNJ property (see Table S1). The SiO2 coating  provides us with an alternative coating material to fabricate coated BTG spheres, and it also  enables us to use single‐beam optical tweezers to trap coated BTG spheres for super‐resolution  microscopy.   (b) A BTG sphere with a PS coating or SiO2 coating can be synthesized with existing procedures [46]  in  future  work.  The  coated  sphere  enables  single‐beam  optical  trapping  with  a  lower  NA  Photonics 2020, 7, 84  14  of  16  objective and a much lower laser power [37], and the lower NA objective, in turn, is beneficial  to show the enhanced power of microspheres in imaging resolution.  In  conclusion,  we  have  computationally  studied  coated  BTG  spheres  with  a  PS  coating  for  optically‐trapped microsphere super‐resolution microscopy. The coating’s thickness has an influence  on both trapping efficiency and PNJ property of the coated BTG sphere. The PS coating shows a  favorable performance in trapping efficiency enhancement as its index is closer to the ideal refractive  index (geometric mean of the indices from the BTG core and the water medium). Compared to the  uncoated PS, MF and BTG spheres, the coated BTG sphere, with the proper thickness of PS coating,  can enhance the trapping efficiency effectively and produce a better PNJ with a narrower FWHM and  a higher optical intensity, corresponding to a better imaging performance. The coated high‐refractive‐ index BTG sphere is highly desirable for optically‐trapped microsphere super‐resolution microscopy,  and potentially useful for other research areas like nanoparticle detection.   Supplementary Materials: The following are available online at www.mdpi.com/xxx/s1, Figure S1: Axial (a) and  radial (b) trapping efficiency for a coated BTG sphere with a core radius of 2.5 μm, as the SiO2 coating thickness  varies; Figure S2: Relative change of the FWHM and maximum optical intensity of PNJs for a 2.5 μm‐core‐radius  BTG sphere with different SiO2 coating thickness. Table S1: Optical trapping efficiency and PNJ property of five  different microspheres in water. Video S1: Axial trapping efficiency with varied PS coating thickness; Video S2:  Radial trapping efficiency with varied PS coating thickness.   Author Contributions: Methodology, X.L., S.H. and Y.T.; simulations, X.L.; analysis, X.L., and Y.T.; writing— original draft preparation, X.L.; writing—review and editing, S.H. and Y.T.; project administration, S.H; funding  acquisition, S.H. All authors have read and agreed to the published version of the manuscript.  Funding: This research was funded by the National Natural Science Foundation of China (61705232, 61675206,  61845201,61975211,61875166),  and  in  part  by  the  Sichuan  Science  and  Technology  Program  (18ZDZX0164,  2020JDJQ0005).  Conflicts of Interest: The authors declare no conflict of interest.  References  1. Inouye, Y.; Kawata, S. Near‐field scanning optical microscope with a metallic probe tip. Opt. Lett. 1994, 19,  159–161.  2. Terris, B.D.; Mamin, H.J.; Rugar, D.; Studenmund, W.R.; Kino, G.S. Near‐field optical data storage using a  solid immersion lens. Appl. Phys. Lett. 1994, 65, 388–390.  3. Rogers, E.T.F.; Lindberg, J.; Roy, T.; Savo, S.; Chad, J.E.; Dennis, M.R.; Zheludev, N.I. A super‐oscillatory  lens optical microscope for subwavelength imaging. Nat. Mater. 2012, 11, 432–435.  4. Betzig, E.; Patterson, G.H.; Sougrat, R.; Lindwasser, O.W.; Olenych, S.; Bonifacino, J.S.; Davidson, M.W.;  Lippincott‐Schwartz,  J.;  Hess,  H.F.  Imaging  intracellular  fluorescent  proteins  at  nanometer  resolution.  Science 2006, 313, 1642–1645.  5. Wang, Z.; Guo, W.; Li, L.; Luk’yanchuk, B.; Khan, A.; Liu, Z.; Chen, Z.; Hong, M. Optical virtual imaging at  50 nm lateral resolution with a white‐light nanoscope. Nat. Commun. 2011, 2, 218.  6. Lee, S.; Li, L.; Ben‐Aryeh, Y.; Wang, Z.; Guo, W. Overcoming the diffraction limit induced by microsphere  optical nanoscopy. J. Opt. 2013, 15, 125710.  7. Li,  J.;  Liu,  W.;  Li,  T.;  Rozen,  I.;  Zhao,  J.;  Bahari,  B.;  Kante,  B.;  Wang,  J.  Swimming  microrobot  optical  nanoscopy. Nano Lett. 2016, 16, 6604–6609.  8. Darafsheh, A.; Walsh, G.F.; Dal Negro, L.; Astratov, V.N. Optical super‐resolution by high‐index liquid‐ immersed microspheres. Appl. Phys. Lett. 2012, 101, 141128.  9. Darafsheh,  A.  Influence  of  the  background  medium  on  imaging  performance  of  microsphere‐assisted  super‐resolution microscopy. Opt. Lett. 2017, 42, 735–738.  10. Zhou,  Y.;  Tang,  Y.;  Deng,  Q.;  Zhao,  L.;  Hu,  S.  Contrast  enhancement  of  microsphere‐assisted  super‐ resolution imaging in dark‐field microscopy. Appl. Phys. Express 2017, 10, 082501.  11. Wang, F.; Liu, L.; Yu, H.; Wen, Y.; Yu, P.; Liu, Z.; Wang, Y.; Li, W.J. Scanning superlens microscopy for non‐ invasive large field‐of‐view visible light nanoscale imaging. Nat. Commun. 2016, 7, 13748.  12. Perrin, S.; Li, H.; Leong‐Hoi, A.; Lecler, S.; Montgomery, P. Illumination conditions in microsphere‐assisted  microscopy. J. Microsc. 2019, 274, 69–75.  Photonics 2020, 7, 84  15  of  16  13. Du, B.; Xia, J.; Wu, J.; Zhao, J.; Zhang, H. Switchable Photonic Nanojet by Electro‐Switching Nematic Liquid  Crystals. Nanomaterials 2019, 9, 72.  14. Chen, L.; Zhou, Y.; Li, Y.; Hong, M. Microsphere enhanced optical imaging and patterning: From physics  to applications. Appl. Phys. Rev. 2019, 6, 021304.  15. Wang, Z.; Luk’yanchuk, B. Super‐resolution imaging and microscopy by dielectric particle‐lenses. In Label‐ Free Super‐Resolution Microscopy; Astratov, V., Ed.; Springer International Publishing: Cham, Switzerland,  2019; pp. 371–406.  16. Ben‐Aryeh, Y. Increase of resolution by use of microspheres related to complex snell’s law. J. Opt. Soc. Am.  A 2016, 33, 2284–2288.  17. Chen, Z.; Taflove, A.; Backman, V. Photonic nanojet enhancement of backscattering of light by nanoparticles:  A potential novel visible‐light ultramicroscopy technique. Opt. Express 2004, 12, 1214–1220.  18. Lukʹyanchuk, B.S.; Paniagua‐Domínguez, R.N.; Minin, I.; Minin, O.; Wang, Z. Refractive index less than  two: Photonic nanojets yesterday, today and tomorrow [invited]. Opt. Mater. Express 2017, 7, 1820–1847.  19. Shen, Y.; Wang, L.V.; Shen, J.‐T. Ultralong photonic nanojet formed by a two‐layer dielectric microsphere.  Opt. Lett. 2014, 39, 4120–4123.  20. Kong,  S.‐C.;  Taflove,  A.;  Backman,  V.  Quasi  one‐dimensional  light  beam  generated  by  a  graded‐index  microsphere. Opt. Express 2009, 17, 3722–3731.  21. Gu, G.; Zhou, R.; Chen, Z.; Xu, H.; Cai, G.; Cai, Z.; Hong, M. Super‐long photonic nanojet generated from  liquid‐filled hollow microcylinder. Opt. Lett. 2015, 40, 625–628.  22. Gu, G.; Song, J.; Liang, H.; Zhao, M.; Chen, Y.; Qu, J. Overstepping the upper refractive index limit to form  ultra‐narrow photonic nanojets. Sci. Rep. 2017, 7, 5635.  23. Yang,  J.;  Twardowski,  P.;  Gérard,  P.;  Duo,  Y.;  Fontaine,  J.l.;  Lecler,  S.  Ultra‐narrow  photonic  nanojets  through a glass cuboid embedded in a dielectric cylinder. Opt. Express 2018, 26, 3723–3731.  24. Cao, Y.; Liu, Z.; Minin, O.V.; Minin, I.V. Deep Subwavelength‐Scale Light Focusing and Confinement in  Nanohole‐Structured Mesoscale Dielectric Spheres. Nanomaterials 2019, 9, 186.  25. Neves, A.A.R. Photonic nanojets in optical tweezers. J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transf. 2015, 162, 122–132.  26. Yang, H.; Trouillon, R.l.; Huszka, G.; Gijs, M.A.M. Super‐resolution imaging of a dielectric microsphere is  governed by the waist of its photonic nanojet. Nano Lett. 2016, 16, 4862–4870.  27. Yang,  H.;  Moullan,  N.;  Auwerx,  J.;  Gijs,  M.A.M.  Super‐resolution  biological  microscopy  using  virtual  imaging by a microsphere nanoscope. Small 2014, 10, 1712–1718.  28. Hou,  B.;  Zhang,  L.  Liquid  microdroplet  as  an  optical  component  to  achieve  imaging  of  100  nm  nanostructures on a far‐field microscope. J. Opt. 2018, 20, 055606.  29. Zhen, Z.; Huang, Y.; Feng, Y.; Shen, Y.; Li, Z. An ultranarrow photonic nanojet formed by an engineered  two‐layer microcylinder of high refractive‐index materials. Opt. Express 2019, 27, 9178–9188.  30. Ashkin, A.; Dziedzic, J.M.; Bjorkholm, J.E.; Chu, S. Observation of a single‐beam gradient force optical trap  for dielectric particles. Opt. Lett. 1986, 11, 288–290.  31. Sasaki, M.; Kurosawa, T.; Hane, K. Micro‐objective manipulated with optical tweezers. Appl. Phys. Lett. 1997,  70, 785–787.  32. Stanescu, S.; Galieni,  V.; Ho, C.‐H.; Goh, G.; Vilain, S.; Guo,  W.; Sheppard, A.;  Wang,  T.; Li, L. Optical  Tweezers Microsphere‐Lens Super Resolution Imaging System. In Proceedings of the Optics in the Life  Sciences Congress, San Diego, CA, USA, 2 April 2017; Optical Society of America: San Diego, CA, USA,  2017; p. BoW3A.1.  33. Michihata, M.; Kim, J.; Takahashi, S.; Takamasu, K.; Mizutani, Y.; Takaya, Y. Surface imaging technique by  an optically trapped microsphere in air condition. NanoManuf. Metrol. 2018, 1, 32–38.  34. Liu, X.; Hu, S.; Tang, Y.; Xie, Z.; Liu, J.; He, Y. Selecting a Proper Microsphere to Combine Optical Trapping  with Microsphere‐Assisted Microscopy. Appl. Sci. 2020, 10, 3127.  35. Hu, Y.; Nieminen, T.A.; Heckenberg, N.R.; Rubinsztein‐Dunlop, H. Antireflection coating for improved  optical trapping. J. Appl. Phys. 2008, 103, 093119.  36. van der Horst, A.; van Oostrum, P.D.J.; Moroz, A.; van Blaaderen, A.; Dogterom, M. High trapping forces  for high‐refractive index particles trapped in dynamic arrays of counterpropagating optical tweezers. Appl.  Opt. 2008, 47, 3196–3202.  37. Jannasch, A.; Demirörs, A.F.; van Oostrum, P.D.J.; van Blaaderen, A.; Schäffer, E. Nanonewton optical force  trap employing anti‐reflection coated, high‐refractive‐index titania microspheres. Nat. Photonics 2012, 6,  469–473.  Photonics 2020, 7, 84  16  of  16  38. Walheim, S.; Schäffer, E.; Mlynek, J.; Steiner, U. Nanophase‐separated polymer films as high‐performance  antireflection coatings. Science 1999, 283, 520–522.  39. Bormuth, V.; Jannasch, A.; Ander, M.; van Kats, C.M.; van Blaaderen, A.; Howard, J.; Schäffer, E. Optical  trapping of coated microspheres. Opt. Express 2008, 16, 13831–13844.  40. Nieminen, T.A.; Loke, V.L.Y.; Stilgoe, A.B.; Knöner, G.; Brańczyk, A.M.; Heckenberg, N.R.; Rubinsztein‐ Dunlop, H. Optical tweezers computational toolbox. J. Opt. A Pure Appl. Opt. 2007, 9, S196–S203.  41. Stilgoe, A.B.; Nieminen,  T.A.; Knöner, G.; Heckenberg,  N.R.; Rubinsztein‐Dunlop, H. The effect of mie  resonances on trapping in optical tweezers. Opt. Express 2008, 16, 15039–15051.  42. Wen Yang. Improved recursive algorithm for light scattering by a multilayered sphere. Appl. Opt. 2003, 42,  1710–1720.  43. Bohren, L.C.F.; Huffman, D.R. Absorption and Scattering of Light by Small Particles; Wiley: New York, NY,  USA, 1983.  44. Geints,  Y.E.;  Panina,  E.K.;  Zemlyanov,  A.A.  Control  over  parameters  of  photonic  nanojets  of  dielectric  microspheres. Opt. Commun. 2010, 283, 4775–4781.  45. Wang, N.; Li, X.; Chen, J.; Lin, Z.; Ng, J. Gradient and scattering forces of anti‐reflection‐coated spheres in  an aplanatic beam. Sci. Rep. 2018, 8, 17423.  46. Demirörs, A.F.; Jannasch, A.; van Oostrum, P.D.J.; Schäffer, E.; Imhof, A.; van Blaaderen, A. Seeded growth  of titania colloids with refractive index tunability and fluorophore‐free luminescence. Langmuir 2011, 27,  1626–1634.  © 2020 by the authors. Licensee MDPI, Basel, Switzerland. This article is an open access  article distributed under the terms and conditions of the Creative Commons Attribution  (CC BY) license (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/).  http://www.deepdyve.com/assets/images/DeepDyve-Logo-lg.png Photonics Multidisciplinary Digital Publishing Institute

Coated High-Refractive-Index Barium Titanate Glass Microspheres for Optically Trapped Microsphere Super-Resolution Microscopy: A Simulation Study

Liu, Xi; Hu, Song; Tang, Yan
Photonics , Volume 7 (4) – Oct 1, 2020
Download PDF
16 pages

Loading next page...
 
/lp/multidisciplinary-digital-publishing-institute/coated-high-refractive-index-barium-titanate-glass-microspheres-for-it4cunjyeS

References

References for this paper are not available at this time. We will be adding them shortly, thank you for your patience.

Publisher
Multidisciplinary Digital Publishing Institute
Copyright
© 1996-2020 MDPI (Basel, Switzerland) unless otherwise stated Disclaimer The statements, opinions and data contained in the journals are solely those of the individual authors and contributors and not of the publisher and the editor(s). Terms and Conditions Privacy Policy
ISSN
2304-6732
DOI
10.3390/photonics7040084
Publisher site
See Article on Publisher Site

Abstract

Article  Coated High‐Refractive‐Index Barium Titanate Glass  Microspheres for Optically Trapped Microsphere  Super‐Resolution Microscopy: A Simulation Study  1,2 2, 2 Xi Liu  , Song Hu  * and Yan Tang      University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; liuxi161@mails.ucas.edu.cn    Institute of Optics and Electronics, Chinese Academy of Science, Chengdu 610209, China;  tangyan@ioe.ac.cn   *  Correspondence: husong@ioe.ac.cn  Received: 1 September 2020; Accepted: 30 September 2020; Published: 1 October 2020  Abstract: As water is normally used as the immersion medium in optically trapped microsphere  microscopy,  the  high‐refractive‐index  barium  titanate  glass  (BTG)  microsphere  shows  a  better  imaging  performance  than  the  low‐index  polystyrene  (PS)  or  melamine  formaldehyde  (MF)  microsphere, but it is difficult to be trapped by single‐beam optical trapping due to its overly high  refractive  index.  In  this  study,  coated  BTG  microspheres  with  a  PS  coating  have  been  computationally  explored  for  the  combination  of  optical  trapping  with  microsphere‐assisted  microscopy.  The  PS  coating  thickness  affects  both  the  optical  trapping  efficiency  and  photonic  nanojet (PNJ) property of the coated BTG sphere. Compared to the uncoated BTG sphere, the coated  BTG sphere with a proper PS coating thickness has a highly improved trapping efficiency which  enables single‐beam optical trapping, and a better PNJ with a higher optical intensity    and a  max narrower full width at half maximum (FWHM) corresponding to better imaging performance. These  coated BTG spheres also have an advantage in trapping efficiency and imaging performance over  conventional  PS  and  MF  spheres.  The  coated  BTG  microsphere  is  highly  desirable  for  optically  trapped microsphere super‐resolution microscopy and potentially beneficial to other research areas,  such as nanoparticle detection.  Keywords: microsphere; optical trapping; super‐resolution; photonic nanojet  1. Introduction  Optical microscopes are widely used in the fields of life science and nano‐technology. Due to the  optical  diffraction  limit,  conventional  optical  microscopy  has  a  200  nm  resolution  in  the  visible  spectrum which has greatly hampered its applications in many research fields. To break the optical  diffraction limit,  several techniques have been developed, including a near‐field scanning optical  microscopy [1], solid immersion lens [2], superoscillatory lens [3] and fluorescent microscopy [4].   In 2011, Wang at al. demonstrated that a traditional optical microscope together with transparent  fused  silica  (SiO2)  microspheres  ( n ~1.46 )  can  gain  a  100‐nm  resolution  in  air  under  white  light  illumination [5]. Then, a polystyrene (PS) microsphere ( n ~1.59 ) was used to overcome the optical  diffraction  limit  in  both  air  [6]  and  water  [7].  Darafsheh  et  al.  realized  optical  super‐resolution  imaging  by  using  high‐refractive‐index  barium  titanate  glass  (BTG)  microspheres  ( n ~1.9 2.1 )  totally  immersed  in  a  liquid  environment  [8],  and  they  also  studied  the  influence  of  immersion  medium  on  imaging  performance  in  microsphere‐assisted  microscopy  [9].  This  label‐free  super‐ resolution imaging technique has attracted many research groups across the world, demonstrating  sub‐diffraction discerning ability in nanostructure detections and biological observations [10–13]. The  Photonics 2020, 7, 84; doi:10.3390/photonics7040084  www.mdpi.com/journal/photonics  Photonics 2020, 7, 84  2  of  16  super‐resolution mechanism of microsphere‐assisted microscopy is still a heated topic [14–16]. Early  in 2004, the dielectric microsphere was regarded as a potential new visible‐light super‐resolution  technique through a phenomenon known as “photonic nanojet”(PNJ), which has a narrow waist and  an  extraordinarily  high  optical  intensity  formed  on  the  shadow‐side  surface  of  a  plane‐wave‐ illuminated dielectric microsphere [17]. The full width at half maximum (FWHM) and the maximum  optical intensity ( I ) of the PNJ are related to the size of the microsphere, the incident wavelength  max and  the  refractive  index  contrast  (RIC)  between  the  microsphere  and  immersion  medium  [18].  Ultralong  PNJ  can  be  obtained  by  a  two‐layer  dielectric  microsphere  [19],  a  graded‐index  microsphere [20] and a liquid‐filled hollow microcylinder [21]. Meanwhile, an ultra‐narrow PNJ can  be gained by overstepping the upper refractive index [22], a dielectric cylinder, with a glass cuboid  [23] and a nanohole‐structured mesoscale dielectric sphere [24]. It is responsible for switching the  PNJ on and off for a microsphere with an incident focused beam [25]. The PNJ theory is regarded as  a part of the super‐resolution mechanism, and there is a qualitative relation between PNJ property  and  imaging  performance  [26–28].  It  has  been  investigated  that  the  PNJ  greatly  benefits  high‐ resolution optical imaging, and the resolution power of PNJ is quantified [29]. We can use the PNJ  property of the sphere to characterize the imaging performance, which would help us in selecting a  proper microsphere for practical microsphere‐assisted microscopy.   To  control  the  position  of  the  microsphere  for  site‐specific  imaging  and  large  field‐of‐view  scanning imaging, a  non‐contact  optical manipulation technique of microparticles, named optical  trapping (also known as optical tweezers), can be introduced [30]. A schematic of a normal optical  system for the combination of single‐beam optical trapping with microsphere‐assisted microscopy is  shown  in  Figure  1a,  including  an  optical  trapping  part  and  an  illumination  part  with  the  same  objective. The laser beam ( ) is highly focused by the objective to trap the microsphere, and the  charge‐coupled  detector  (CCD)  captures  the  magnified  image  of  the  sample  surface  through  the  trapped microsphere under an illumination ( ). The inset in Figure 1a shows the scheme of typical  optical trapping of a microsphere in a Gaussian beam. Optically‐trapped microspheres have been  widely  used  for  imaging  applications.  Early  in  1997,  a  micro‐objective,  made  of  a  25‐μm  PS  microsphere,  was  manipulated  by  single‐beam  optical  tweezers  to  produce  locally  magnified  (or  reduced) images of a specific area [31]. Furthermore, Stanescu et al. investigated the magnification  property of a laser‐trapped PS sphere in water [32]. An optically‐trapped SiO2 sphere with a diameter  of 8 μm was used to image the sample surface and detected the defect successfully [33]. Recently, our  group focused on the selection of microsphere types for the combination of optical trapping with  microsphere‐assisted microscopy, and finally, the low‐index PS sphere and melamine formaldehyde  (MF) sphere ( n ~1.68 ) were optically‐trapped for super‐resolution imaging of a 139‐nm line‐width  silicon nanostructure grating [34]. Optically‐trapped microsphere microscopy holds an advantage in  super‐resolution imaging through the non‐contact optical manipulation of dielectric microspheres.   In optically‐trapped microsphere microscopy, the microsphere is not only the object of optical  trapping, but also the one to be used for magnified or super‐resolution imaging. The refractive index  of the sphere is fairly important because it affects both the optical trapping property and the imaging  performance of the sphere. On the one hand, for single‐beam optical trapping in water, the refractive  index of the used sphere is required be less than 1.73 [35], and too high of a refractive index will make  it difficult to realize stable optical trapping. For example, the axial force and radial force acting on  two index‐different spheres as a function of sphere position are illustrated in Figure 1b,c, respectively.  The maximum reverse axial force A characterizes the trap strength, which determines whether or not  the sphere can be trapped. We can see that the low‐index PS sphere in water can be trapped easily,  while  the  high‐refractive‐index  BTG  sphere  is  hard  to  trap  in  three  dimensions  because  its  high  refractive  index  strongly  increases  the  scattering  force,  which  pushes  the  sphere  away  from  the  focused laser spot. An alternative method to trap high‐index spheres has been proposed by counter‐ propagating optical tweezers in which the scattering forces are eliminated [36], but such a setup is  complicated.  On  the  other  hand,  for  imaging  applications  of  microspheres  in  water,  the  high  refractive index of the BTG sphere is beneficial to produce a sharper PNJ and a better imaging quality  (higher resolution and better image contrast) than that of the low‐index SiO2, PS and MF spheres.  Photonics 2020, 7, 84  3  of  16  Even with the same RIC, the BTG sphere in a liquid droplet produces a highly focused PNJ and a  better image contrast compared with a low‐index soda lime glass sphere ( n ~1.5 ) in air [9]. There  seems to exist a contradiction for the combination of single‐beam optical trapping with microsphere‐ assisted microscopy when using high‐refractive‐index BTG spheres, and existing optically‐trapped  microsphere  microscopy  using  low‐index  spheres  in  water  may  suffer  from  poor  imaging  performance, e.g., inadequate discerning ability and low image contrast.   In  this  study,  high‐refractive‐index  BTG  microspheres  with  uniform  PS  coatings  have  been  computationally explored for optically trapped microsphere microscopy. An antireflection coating  on a high‐refractive‐index sphere can improve the trapping efficiency of the sphere efficiently [35,37].  From numerical simulations, we found that coating thickness plays an important role and it affects  both the optical trapping efficiency and the PNJ property of the coated BTG sphere. Compared to an  uncoated BTG sphere, a coated BTG sphere with a proper PS coating thickness in water has a highly  improved trapping efficiency, and a better PNJ with a higher  I   and a narrower FWHM which  max corresponds to a better imaging performance. For coated BTG spheres with a specific core radius of  2.5 μm, the maximum axial trapping efficiency can be enhanced over 10‐fold by proper PS coating,  and the PNJ properties (FWHM and  I ) are also improved by the coating. In addition, coated BTG  max spheres also have an advantage in trapping efficiency and imaging performance over conventional  low‐index  PS  and  MF  spheres.  A  coated  BTG  sphere  enables  single‐beam  optical  trapping  for  enhanced  trapping  efficiency  and  also  produces  a  better  PNJ  property  related  to  better  imaging  performance,  making  it  highly  desirable  for  optically‐trapped  microsphere  super‐resolution  microscopy.   Figure 1. (a) Schematic of a normal optical system for the combination of single‐beam optical trapping  with microsphere‐assisted microscopy. The same objective is utilized for both the optical trapping  and  the  observation.  The  inset  in  (a)  shows  force  on  the  microsphere  in  optical  trapping  with  a  Gaussian beam, in which the sphere is dragged toward to the region of high intensity. Axial (b) and  radial (c) trapping forces of a barium titanate glass (BTG) sphere (blue line) and polystyrene (PS)  sphere (black line) in optical trapping as a function of displacement from the focus. The force is given  in  terms  of  the  dimensionless  trapping  efficiency    which  can  be  converted  to  actual  force  by  Photonics 2020, 7, 84  4  of  16  multiplying by  nP /c , where  n   is the immersion index,  P   is the beam power at the focus and  m m c   is  the  light  speed  in  free  space.  A  linearly  polarized  1064‐nm  Gaussian  beam  is  used  as  the  trapping beam, focused by an objective with numerical aperture of 1.0. These two spheres in water  have  the  same  radius  of  0.8 μm.  The  maximum  reverse  axial  force  A  is  shown  in  (b)  and  it  characterizes the trap strength. The PS sphere can be trapped easily, while the BTG sphere is hard to  trap.  2. Model of a Coated Sphere  A model of the coated microsphere is illustrated in Figure 2. The sphere consists of an inner core  of radius  R   and an outer coating of radius  R . The refractive indices of the inner core and the  s c outer coating are  n   and  n , respectively. The coated sphere is totally immersed in a liquid medium  s c with  n . The incident electric field can be a Gaussian beam for optical trapping or a plane wave for  PNJ generation.  In the following simulations,  n   is set to 1.9 corresponding to the BTG sphere, and deionized  water ( n  1.33 ) is used as immersion medium. The PS material ( n  1.59) is used as a coating and  m c the coating thickness  hR = R   varies. The coating index  n   is almost equal to the geometric mean  cs c 1/ 2 () nn   of the indices from the core and the medium, and the geometric mean is normally used for  sm an optimal single‐layer planar antireflection coating [38].   One should note that the refractive index of the core of the coated sphere is set to 1.9 in numerical  simulations;  for  other  high‐index  spheres  with  a  different  refractive  index,  such  as  BTG  spheres  ( n  2.1) and TiO2 spheres ( n  2.3 ), similar analysis could be implemented by considering the optical  trapping performance and the PNJ property of the coated sphere simultaneously.  Figure 2. Model of a coated microsphere.  3. Optical Trapping of Coated Spheres  3.1. Relationship between the Optical Trapping Forces and the Refractive Index Difference Δn  Normally, there are two optical forces acting on a sphere in a focused laser beam: one is the  gradient force  F , which attracts the sphere towards the focus, and the other is the scattering force,  grad which tends to push the sphere away from the focus. A sphere can be trapped if the gradient force is  larger than the scattering force. In the Rayleigh regime ( r   ), the gradient force  F   of a single  grad uncoated  sphere  is  considered  to  be  proportional  to  refractive  index  mismatch  nn n —the  s m difference between the refractive index of the sphere and the immersion medium [39]:   Photonics 2020, 7, 84  5  of  16   () n n (nn) nn m 1 s ms m s m Fn   (1)  grad  22 2 2 2 mn 22n n2n  s ms m mn  /n s m where  .   A larger gradient force can be generated by spheres with a higher refractive index, attracting  spheres more strongly toward the focal region of optical trapping.   However, the scattering force is related to the reflectivity of the sphere, and it is proportional to  () n , the square of the refractive index difference between the refractive index of the sphere and the  immersion medium:    m  1  nn  sm Fn ()   (2)    scat 22 2 mn 22n   sm It is apparent that the scattering force increases more quickly with the refractive index mismatch  than  the  gradient  force.  Therefore,  for  spheres  with  a  high  refractive  index,  the  scattering  force  dominates, which pushes spheres away from the focus in the direction of light propagation. This  limits the maximum refractive index of spheres that are able to be trapped in single‐beam optical  tweezers.   In  the  geometric  optics  regime  ( r   ),  by  some  proper  assumptions,  such  as  neglecting  interferences and multiple reflections, considering the reflection and refraction of a single light ray  incident at an angle     with respect to the normal of the sphere surface, researchers also found that  the gradient force by a single ray is proportional to the  () n :  2 Fn()n n  (3)  grad s m Furthermore, the corresponding scattering force by the reflected light ray is proportional to  n :   nn  sm Fn ()   (4)   scat nn   sm Summing the overall light rays preserves the scaling.   In the Mie regime ( ), including spheres we mainly consider in this research, although the  r   force relations cannot be described correctly by the Rayleigh scattering or geometric approximation,  one can still find that for spheres in this regime, the scattering force depends more strongly on the  refractive index mismatch  n   than on the gradient force.  Antireflection coating on a high‐refractive‐index sphere serves as a simple and effective way to  reduce the scattering force, eventually making high‐index spheres trappable by single‐beam optical  trapping [35,37]. As illustrated in Figure 2, the refractive index    of the antireflection coating is the  between that of the sphere and the immersion medium (typical deionized water): nnn , where  s cm nn  n . Without the coating, we have only one sphere–water interface, nn n . With the  csm s m coating, we get two interfaces: a water–coating interface, nn n , and a coating–sphere core  1 cm interface, nnn .  According  to  the  Fresnel  equations,  the  reflectivity  is  proportional  to  the  2 s c square of the refractive index mismatch  () n . The sum of the squares is less than the square of the  sum, so the total sum of the reflectivity at the two interfaces is smaller than that at the sphere–water  interface:  Photonics 2020, 7, 84  6  of  16  22 2 () nn(nn)(nn) cm s c sm (5)  22 2 (nn ) ( )  (n) The  scattering  force  is  proportional  to  the  reflectivity,  and  it  can  thus  be  reduced  by  the  antireflection coating with a refractive index equal to the geometric mean of the indices from the  sphere core and the immersion medium.   3.2. Optical Trapping Simulations of Coated BTG Spheres with PS Coating  To  calculate  the  optical  forces  on  particles  in  optical  trapping,  we  used the  optical tweezers  toolbox [40]. A Gaussian beam with wavelength    1064nm was used as the trapping beam, and it  was focused by an objective with NA 1.0. The core radius was set in a range of 0.5 μm–5 μm for a  wide enough field of view (FOV) in microsphere‐assisted microscopy, and the coating thickness  h   was varied from  0   to  1   (corresponding to 0 nm–669 nm,   =/  n ) with an interval  1coat 1coat 11 coat coat value of  0.01 . The trap strength could be determined by the maximum reverse restoring force  1coat (i.e., maximum reverse axial force in Figure 1b). The dependence of trap strength on sphere size with  four different PS coating thickness is shown in Figure 3. The oscillations that appeared in the profiles   result from the interference effect [35, 41]. For comparison, the force on the uncoated BTG sphere  with the same core radius was also calculated, and we can see that uncoated BTG spheres cannot be  optically trapped at all sizes. See Video S1 for improvements in axial trapping efficiency  Q   and  Video S2 for improvements in radial trapping efficiency  Q   of coated BTG spheres with varied PS  coating thickness. This suggests that the improvement from the coating is not overly sensitive to the  coating thickness [35]. This may not be suitable for high‐index BTG spheres. When  h   varies from  0.15 to  0.35   (about 100 nm–234 nm), the overall enhancement in  Q   first increases and  1coat 1coat z then  decreases  (almost  all  coated  BTG  spheres  can  be  trapped  regardless  of  their  radii).  With  h=0.25   (167 nm), the greatest overall improvement in  Q   is obtained as shown in Figure 3c,  1coat z and the overall enhancement brought by the PS coating is over 3‐fold compared to the uncoated BTG  spheres.  When  h   exceeds  0.35   (234  nm),  the  improvement  of  Q   for  large  coated  BTG  1coat z spheres gradually weakens, and the minimal improvement occurs at  h=0.50   (335 nm) in which  1coat almost all coated BTG spheres with core radius larger than 3 μm cannot be trapped, as seen in Figure  3e. With the increasement of  h , the second greatest overall improvement in  Q   can be gained at  h=0.80   (535 nm) as illustrated in Figure 3g. The coating thickness  h   affects the axial trapping  1coat efficiency  Q   obviously, and it has a small impact on the radial trapping efficiency  Q . Note that  z r Q , which normally exceeds  Q   broadly, is high enough for stable radial trapping. Therefore, in this  r z research  we  will  pay  more  attention  to  the  effect  of  PS  coating  on  axial  trapping  efficiency  .  Through proper PS coating, the optical trapping efficiency of the high‐index BTG sphere has been  highly improved, which demonstrates that the antireflection coating on a high‐index sphere is very  useful for single‐beam optical trapping.  As shown in Figure 4, similar improvements in  Q   and  Q   have also been demonstrated for a  z r coated BTG sphere with a specific core radius of 2.5 μm. It is apparent that the coat thickness  h   affects  the  improvement  in  axial  trapping  efficiency  .  With  varying  h ,  the  corresponding  maximum and minimum occur in  Q   due to the destructive or constructive interferences formed by  the  light  reflected  from  the  inside  and  outside  surfaces  [35].  The  maximum  improvement  in  Q   (0.1053) occurs at a coating thickness  h   of 181 nm ( 0.27 ), and the second maximal improvement  1coat in  Q   (0.088)  occurs  at  h   of  535  nm  ( 0.80 ).  When  h   is  close  to  381  nm  ( 0.57 ),  the  z 1coat 1coat improvement in axial trapping efficiency almost vanishes, resulting in  Q   even smaller than that of  the  uncoated  BTG  sphere  ( h=0nm ).  With  a  proper  coat  thickness,  we  can  gain  an  effective  enhancement  in  Q   for  high‐refractive‐index  BTG  spheres,  and  this  highly‐improved  trapping  efficiency will enable us to trap coated BTG spheres with single‐beam optical tweezers.   Photonics 2020, 7, 84  7  of  16  Figure 3. Maximum axial trapping efficiency  Q  and maximum radial trapping efficiency    for  z r coated (in blue) and uncoated (in red) high‐refractive BTG spheres with a varied PS coating thickness.  The  BTG  core radius  was  set  in  a  range  of 0.5 μm–5 μm.  Four  different PS  coating  thickness  are  illustrated:    for  (a)  and  (b);    for  (c)  and  (d);    for  (e)  and  (f);  h 0.25 h  0.15 h  0.50 1coat 1coat 1coat h 0.80   for (g) and (h).  1coat Photonics 2020, 7, 84  8  of  16  Figure 4. Axial (a) and radial (b) trapping efficiency for a coated BTG sphere with a core radius of 2.5  μm, as the PS coating thickness varies.  4. PNJ in Coated Spheres  4.1. Electromagnetic Fields in a Multilayered Sphere  Based  on  the  Mie  theory,  for  an  x‐polarized  incident  plane  wave  with  an  amplitude  E   propagating in the z direction, the electric and magnetic fields can be calculated for a multilayered  sphere with  ll (  1, 2...,L)  layers, where  l  1  corresponds to the core region. Each layer has a size  parameter  xk r,2 k n/   and  a  refractive  index  contrast  mn  /n ,  where  r   is  the  out  lll l l ll m l radius of the  lth layer,  n   is the refractive of the  lth layer and  n   is the refractive index of the  l m immersion medium outside the whole multilayered sphere. The whole space could be divided into  two regions: one is the region inside the multilayered sphere, and the other region is the immersion  medium outside the sphere. From a physical point of view, the electric fields can be regarded as a  superposition of inward and outward waves. For example,  E   and  E   can be expressed in term  in out of complex spherical eigenvectors [42]:  ()ll （1） ( ) (1) EM Ec[] id Ν   (6)  in n n o11 n n e n n1 ()ll （3） () (3) E Ei[] a Ν b M   (7)  out n n o11 n n e n n1 n () j () j () j () j where  Ei E (2n 1) /n(n 1) .  M ,  M ,  N   and  N ( j  1, 3 )  are  the  vector  spherical  n 0 on 1 en 1 on 1 en 1 j 1 harmonics, and here, we use only the first kind of spherical Bessel function ( ) and the first kind  of  spherical  Hankel  function  ( j  3 ).  The  subscripts     and  e   denote  even  and  odd  modes,  respectively;  n   is the order of vector spherical harmonics.   The expansion of the electric fields in the  lth region is given by:  ()ll (1) （）（ (1) l） (3) （l） (3) EM  E[] c idN iaN bM   (8)  ln n o11 n n en n e1n n o1n n1 l ()ll (1) （） (1) （）l (3) （）l (3) HM  Ed[] icN aM ibN    (9)  l n n e11 n n on n e1n n on1  n1 where is     the angular frequency and     is the magnetic permeability. The expansion coefficients  () l () l () l () l ( a , b , c   and  d ) can be determined by matching the tangential components of electromagnetic  n n n n fields at all of the interfaces [43].  The internal electric field in the core region ( l  1) is in the form:  Photonics 2020, 7, 84  9  of  16  (1) （1） (1) (1) EM Ec[] id Ν (10)  11 nn on n e1n n1 (1) (1) （1） (1) HM  Ed[] icN   (11)  11 nn en n o1n  n1 In the region outside the sphere, the total external fields are considered to be the superposition  of the incident field and the scattered field, EEE ;HHH . By the Mie theory, they can be  is i s expressed by:  （1） (1) EM Ei[] Ν (12)  in o11n en n1 (1) (1) HM  Ei[] N  (13)  in e11n on n1  (3) (3) EN Ei[] a bM  (14)  s nn e11 n n on n1 （）ll (3) （） (3) HM  Ea[]  ibN  (15)  ln n e11n non  n1 (1) (1) a b ab 0 n n nn where    and    are the scattering coefficients. By comparing equations, we have  ,  (1LL ) ( 1) (1 L ) (1 L ) cd 1 aa  bb  nn nn nn ,    and  .   4.2. PNJ Property of Coated BTG Spheres with PS Coating  The coated BTG sphere with a PS coating in Figure 2 can be regarded as one type of multilayered  sphere. Based on the Mie theory, we will now study the intensity distributions of PNJs for coated  BTG spheres with a PS coating. For the incident wave, a linearly polarized plane wave ( =600nmin  vacuum) propagates along the z‐axial. We suppose that the coated BTG sphere has a core radius of  2.5 μm, the same as the radius in Figure 4, and the thickness of the PS coating is varied from 0 nm to  669 nm.   Figure 5 shows the intensity distributions of PNJs generated on the shadow sides of four BTG  spheres  with  different  PS  coating  thicknesses  h .  The  coating  thickness  affects  the  focusing  performance  of  the  PNJ,  as  shown  in  Figure  5a–e.  The  uncoated  BTG  sphere  ( h=0nm )  has  a  maximum optical intensity  I   of 165 I , where  I   is the incident optical intensity. At positions of  max 0 0 maximum optical intensity, we obtained the corresponding FWHMs of PNJs. Figure 5f–j show the  FWHMs of PNJs corresponding to Figure 5a–e. With  h   of 282 nm, the coated BTG sphere possesses  a PNJ with a FWHM of 298 nm, which seems worse compared to that of the uncoated BTG sphere.  Meanwhile, some values of PS coating thickness  h   led to a better PNJ with a higher  I   and a  max narrower FWHM. Using a proper coating thickness, we can obtain a focused PNJ with a narrower  FWHM and a higher  I . With  h   of 188 nm, we obtained a better PNJ ( I =199I , FWHM = 220  max max 0 nm as shown in Figure 5b,g) related to better imaging performance. When  h   was 450 nm, we also  obtained a better PNJ with a FWHM of 222 nm (Figure 5i), and the enhancement in  I   (Figure 5d)  max was over 1.45 fold compared to that of the uncoated BTG sphere (Figure 5a). With  h   of 535 nm, we  obtained a better PNJ with a FWHM of 234 nm (Figure 5j), and the enhancement in    (Figure 5e)  max was over 1.62 fold compared to that of the uncoated BTG sphere.  Figure 6 shows the relative change of FWHMs and  I   of PNJs of coated BTG spheres (core  max radius 2.5 μm) with varied PS coating thickness, and the uncoated BTG sphere with a radius of 2.5  μm is used for comparation. It can be seen that with PS coating, the coated BTG spheres normally  show a higher  I   (blue line in Figure 6). The wave additionally focuses due to the increase in the  max curvature of the radiation wave front going through the core, leading to an enhancement in  I   at  max Photonics 2020, 7, 84  10  of  16  the focal waist of the coated sphere [44]. The increase in  I   in our study results from two aspects:  max (1) the reduction in backscattered light; (2) the increase in the sphere volume. The latter is likely to be  the main reason for the rapid increase in  I   with a large PS coating thickness (like  h   above 400  max nm). The FWHM varied with the increase in h   (red line in Figure 6), and all FWHMs were less than  300 nm ( /2 ). When  h   varied from 0 nm to 400 nm, the FWHM of the PNJs showed a random  varying trend. Note that once the  h   leads to a widened FWHM, the increase in corresponding  I   max is relatively small. When  h   was in the range of 400 nm to 669 nm, the FWHMs of the coated BTG  spheres were always narrower than that of the uncoated BTG sphere, and the relative change in  I   max was more than 20%.  Figure 5. Intensity distributions and full widths at half maximum (FWHMs) around a 2.5 μm‐core‐ radius BTG sphere with different PS coating thickness: (a) uncoated BTG sphere, (b) BTG sphere with  188‐nm PS coating thickness, (c) BTG sphere with 282‐nm PS coating thickness, (d) BTG sphere with  450‐nm PS coating thickness and (e) BTG sphere with 535‐nm PS coating thickness. (f–j) FWHMs of  photonic nanojets (PNJs) at the maximum intensity donated by the dashed line in (a–e).    is the  intensity of the incident wave.  Photonics 2020, 7, 84  11  of  16  Figure 6. Relative change of the FWHM and maximum optical intensity of PNJs for a 2.5 μm‐core‐ radius BTG sphere with different PS coating thickness. The  corresponds to the uncoated BTG  h =0 n m sphere.  5. Proper PS Coating Thickness for Coated BTG Spheres  From numerical simulations for optical trapping and PNJ generation of coated BTG spheres with  a PS coating, we can see that the PS coating thickness  h   affects both the optical trapping (Figure 4)  and the  PNJ property  (Figures  5  and 6).  A  proper  PS  coating  thickness  is  beneficial to  obtain  an  improved  optical  trapping  efficiency  and  a  better  PNJ  property  of  the  coated  BTG  sphere  simultaneously,  and  it  is  desirable  for  optically‐trapped  microsphere  microscopy.  Actually,  the  biggest problem of the high‐index BTG spheres used for optically‐trapped microsphere microscopy  is that it cannot be trapped by single‐beam optical tweezers. Now, how to decide the proper coating  thickness? One simple principle to decide proper PS coating thickness is illustrated as below: first,  the  selected  h   should  ensure  a  high  trapping  efficiency  which  makes  the  high‐index  spheres  trappable. Then, once the selected  h   leads to a better PNJ property, the  selected  h   will be the  proper PS coating thickness  h .   For the coated BTG sphere with a core radius of 2.5 μm in Figures 4–6, the considered range of  PS coating thickness  h   was set at 90 nm–295 nm and 447 nm–669 nm, corresponding to the highly  enhanced  Q   (larger than 0.04) above the dashed line in Figure 4a. The value of 0.04 was selected  because the average  Q   of the PS sphere (which is commonly considered to be trapped easily) with  a radius range of 0.5 μm–5 μm in the same condition is no more than 0.04 as shown in Figure 7a. As  for  the  first  considered  range  of  h (90  nm–295  nm),  we  can  see  that  the  FWHM  of  PNJ  varies  randomly,  and  the    is  enhanced.  Some  values  of  h   around  188  nm  which  lead  to  a  highly  max improved  Q   (about 0.10) and a narrower FWHM (close to 220 nm) could be selected as the proper  PS coating thickness  h . For the second considered range of  h (447 nm–669 nm), we can see that the  h   in  this  range  leads  to  a  better  PNJ  with  a  reduced  FWHM  (less  than  250  nm)  and  an  highly  enhanced  I , thus being an appropriate PS coating thickness  h . Meanwhile, this relatively wide  max range of values of  h   will reduce the difficulty of fabrication of such coated BTG spheres. With a  proper  thickness  of  PS  coating,  the  coated  BTG  sphere  will  enable  usage  of  single‐beam  optical  tweezers and also possess a better imaging performance.  Coated BTG spheres with two specific values (188 nm and 535 nm) of  h   are considered to show  the superiority of proper PS coating thickness  h   in more detail. The  h   value of 188 nm is close to  Photonics 2020, 7, 84  12  of  16  the value of  h (181 nm) corresponding to the maximum improvement in  Q   in Figure 4a, and the  h   of 535 nm equals to the value of  h   for the second biggest improvement in Figure 4a. Despite  these two values being optimized for the BTG sphere with a specific core radius of 2.5 μm, they also  work for BTG spheres with other core radii.   First,  we  will  compare  the  trapping  performances  of  the  coated  spheres  with  those  of  the  uncoated spheres. Particularly, uncoated low‐index PS and MF spheres normally used for optically‐ trapped microsphere microscopy are also considered in comparison. The axial trapping efficiency  Q Q   and  radial  trapping  efficiency    of  different  microspheres  are  illustrated  in  Figure  7a,b,  z r respectively. As seen in Figure 7a, for uncoated spheres, the overall  Q   decreases as the index of  sphere  increases.  With  a  188  nm/535  nm  PS  coating,  BTG  spheres  show  much  better  trapping  performance than uncoated BTG spheres, and they also perform better than uncoated low‐index PS  and MF spheres. The improved trapping performance of the coated high‐index sphere is mainly due  to  the  reduced  scattering  force  which  originates  from  the  suppression  of  backscattering  by  the  antireflection  coating  [45].  Coated  BTG  spheres  indeed  possess  much  higher  trapping  efficiency  which enables single‐beam optical trapping.   Figure 7. Axial (a) and radial (b) trapping efficiency of different microspheres, including the uncoated  PS/melamine formaldehyde (MF)/BTG spheres and two coated BTG spheres.  As for PNJ property, it is commonly believed that high‐index BTG spheres have an advantage  over low‐index PS and MF spheres with the same radius in a water medium [8,9], and a high‐index  sphere is beneficial for producing a PNJ with a smaller FWHM and a higher  I . The coated BTG  max spheres with proper  h   possess a better PNJ related to better imaging performance than uncoated  BTG spheres. To save computation time, PNJ simulations of related spheres with a wide range of  radius are omitted here.  For spheres with a specific core radius of 2.5 μm (dotted line in Figure 7), the optical trapping  efficiency and the PNJ property of five different spheres (the uncoated PS/MF/BTG spheres and two  Photonics 2020, 7, 84  13  of  16  coated BTG spheres) are summarized in Table 1. For the coated BTG sphere with a proper PS coat  Q =0.105 thickness  h   of 188 nm, we observed a highly improved axial trapping efficiency  . The  enhancement in  Q   is over 10‐fold compared to that of the uncoated BTG sphere ( Q =0.010 ), and  z z about 2‐fold compared to the uncoated PS sphere ( Q =0.052 ) and MF sphere ( Q =0.043 ). Meanwhile,  z z we obtained a better PNJ ( I =199I , FWHM = 220 nm) compared to that of the uncoated PS/MF/BTG  max 0 spheres. Compared with the uncoated BTG sphere ( I =165I , FWHM = 260 nm), the  I   increased  max 0 max by about 21%, and the FWHM decreased by about 15%. Compared with the uncoated MF sphere  ( I =109I , FWHM = 346 nm), the  I   increased by about 83%, and the FWHM decreased by about  max 0 max I =73I I 36%. Compared with the uncoated PS sphere ( , FWHM = 376 nm), the    increased by  max 0 max about 173%, and the FWHM decreased by about 41%. It is apparent that the coated BTG sphere with  a  proper  PS  coating  thickness  h of  188  nm  benefits  both  the  enhancement  of  optical  trapping  efficiency and the generation of a better PNJ.   With another proper  h   of 535 nm, the  Q   for the coated BTG sphere was about 0.088 times  highly  enhanced  for  optical  trapping,  and  a  better  PNJ  ( I =268I ,  FWHM  =  234  nm)  was  also  max 0 obtained. The effects of a 535‐nm PS coating on optical trapping efficiency and PNJ property are  similar to that of a 188‐nm PS coating. The large  h   causes an increasement of sphere volume leading  to  a  rapid  enhancement  of  I .  This  coated  BTG  sphere  with  relatively  large  proper  h   also  max improved the axial trapping efficiency and benefitted the generation of an enhanced PNJ.   It is worthwhile to note that besides the core radius of 2.5 μm, other core radii of coated BTG  spheres could be investigated in a similar way to find the ideal coating thickness. The coated BTG  sphere with a proper PS coating thickness shows a significant improvement in trapping efficiency  and produces a better PNJ, corresponding to an enhanced imaging performance compared to that of  the uncoated PS/MF/BTG spheres. This provides us with an opportunity to use coated BTG spheres  for optically‐trapped microsphere super‐resolution microscopy.   Table 1. Optical trapping efficiency and PNJ property of different microspheres in water.  Optical Trapping Efficiency  PNJ Property  Microsphere  Qz  Qr  FWHM (nm)  Imax (I0)  Uncoated PS*  0.052  0.442  376  73  Uncoated MF*  0.043  0.411  346  109  Uncoated BTG*  0.010  0.504  260  165  BTG with 188 nm PS coating*  0.105  0.578  220  199  BTG with 535 nm PS coating*  0.088  0.450  234  268  * These microspheres have the same core radius of 2.5 μm.  6. Conclusions  There are several comments that can be concluded from above analysis, i.e.:  (a) Besides the PS coating, we also used SiO2 material for the coating of BTG spheres. Although the  n  1.46 refractive index of SiO2 ( ) varies by about 0.13 compared to the ideal value of coating, the  effects of SiO2 coating on optical trapping efficiency (see Figure S1) and PNJ property (see Figure  S2) of the coated BTG sphere with a core radius of 2.5 μm are similar to that of PS coating. The  overall improvement in axial trapping efficiency with an SiO2 coating is smaller than that with  a PS coating, and this may be explained by the fact that the refractive index of SiO2 coating  deviates from ideal value. With a proper SiO2 coating thickness, we can also obtain a highly  enhanced axial trapping efficiency and a better PNJ property (see Table S1). The SiO2 coating  provides us with an alternative coating material to fabricate coated BTG spheres, and it also  enables us to use single‐beam optical tweezers to trap coated BTG spheres for super‐resolution  microscopy.   (b) A BTG sphere with a PS coating or SiO2 coating can be synthesized with existing procedures [46]  in  future  work.  The  coated  sphere  enables  single‐beam  optical  trapping  with  a  lower  NA  Photonics 2020, 7, 84  14  of  16  objective and a much lower laser power [37], and the lower NA objective, in turn, is beneficial  to show the enhanced power of microspheres in imaging resolution.  In  conclusion,  we  have  computationally  studied  coated  BTG  spheres  with  a  PS  coating  for  optically‐trapped microsphere super‐resolution microscopy. The coating’s thickness has an influence  on both trapping efficiency and PNJ property of the coated BTG sphere. The PS coating shows a  favorable performance in trapping efficiency enhancement as its index is closer to the ideal refractive  index (geometric mean of the indices from the BTG core and the water medium). Compared to the  uncoated PS, MF and BTG spheres, the coated BTG sphere, with the proper thickness of PS coating,  can enhance the trapping efficiency effectively and produce a better PNJ with a narrower FWHM and  a higher optical intensity, corresponding to a better imaging performance. The coated high‐refractive‐ index BTG sphere is highly desirable for optically‐trapped microsphere super‐resolution microscopy,  and potentially useful for other research areas like nanoparticle detection.   Supplementary Materials: The following are available online at www.mdpi.com/xxx/s1, Figure S1: Axial (a) and  radial (b) trapping efficiency for a coated BTG sphere with a core radius of 2.5 μm, as the SiO2 coating thickness  varies; Figure S2: Relative change of the FWHM and maximum optical intensity of PNJs for a 2.5 μm‐core‐radius  BTG sphere with different SiO2 coating thickness. Table S1: Optical trapping efficiency and PNJ property of five  different microspheres in water. Video S1: Axial trapping efficiency with varied PS coating thickness; Video S2:  Radial trapping efficiency with varied PS coating thickness.   Author Contributions: Methodology, X.L., S.H. and Y.T.; simulations, X.L.; analysis, X.L., and Y.T.; writing— original draft preparation, X.L.; writing—review and editing, S.H. and Y.T.; project administration, S.H; funding  acquisition, S.H. All authors have read and agreed to the published version of the manuscript.  Funding: This research was funded by the National Natural Science Foundation of China (61705232, 61675206,  61845201,61975211,61875166),  and  in  part  by  the  Sichuan  Science  and  Technology  Program  (18ZDZX0164,  2020JDJQ0005).  Conflicts of Interest: The authors declare no conflict of interest.  References  1. Inouye, Y.; Kawata, S. Near‐field scanning optical microscope with a metallic probe tip. Opt. Lett. 1994, 19,  159–161.  2. Terris, B.D.; Mamin, H.J.; Rugar, D.; Studenmund, W.R.; Kino, G.S. Near‐field optical data storage using a  solid immersion lens. Appl. Phys. Lett. 1994, 65, 388–390.  3. Rogers, E.T.F.; Lindberg, J.; Roy, T.; Savo, S.; Chad, J.E.; Dennis, M.R.; Zheludev, N.I. A super‐oscillatory  lens optical microscope for subwavelength imaging. Nat. Mater. 2012, 11, 432–435.  4. Betzig, E.; Patterson, G.H.; Sougrat, R.; Lindwasser, O.W.; Olenych, S.; Bonifacino, J.S.; Davidson, M.W.;  Lippincott‐Schwartz,  J.;  Hess,  H.F.  Imaging  intracellular  fluorescent  proteins  at  nanometer  resolution.  Science 2006, 313, 1642–1645.  5. Wang, Z.; Guo, W.; Li, L.; Luk’yanchuk, B.; Khan, A.; Liu, Z.; Chen, Z.; Hong, M. Optical virtual imaging at  50 nm lateral resolution with a white‐light nanoscope. Nat. Commun. 2011, 2, 218.  6. Lee, S.; Li, L.; Ben‐Aryeh, Y.; Wang, Z.; Guo, W. Overcoming the diffraction limit induced by microsphere  optical nanoscopy. J. Opt. 2013, 15, 125710.  7. Li,  J.;  Liu,  W.;  Li,  T.;  Rozen,  I.;  Zhao,  J.;  Bahari,  B.;  Kante,  B.;  Wang,  J.  Swimming  microrobot  optical  nanoscopy. Nano Lett. 2016, 16, 6604–6609.  8. Darafsheh, A.; Walsh, G.F.; Dal Negro, L.; Astratov, V.N. Optical super‐resolution by high‐index liquid‐ immersed microspheres. Appl. Phys. Lett. 2012, 101, 141128.  9. Darafsheh,  A.  Influence  of  the  background  medium  on  imaging  performance  of  microsphere‐assisted  super‐resolution microscopy. Opt. Lett. 2017, 42, 735–738.  10. Zhou,  Y.;  Tang,  Y.;  Deng,  Q.;  Zhao,  L.;  Hu,  S.  Contrast  enhancement  of  microsphere‐assisted  super‐ resolution imaging in dark‐field microscopy. Appl. Phys. Express 2017, 10, 082501.  11. Wang, F.; Liu, L.; Yu, H.; Wen, Y.; Yu, P.; Liu, Z.; Wang, Y.; Li, W.J. Scanning superlens microscopy for non‐ invasive large field‐of‐view visible light nanoscale imaging. Nat. Commun. 2016, 7, 13748.  12. Perrin, S.; Li, H.; Leong‐Hoi, A.; Lecler, S.; Montgomery, P. Illumination conditions in microsphere‐assisted  microscopy. J. Microsc. 2019, 274, 69–75.  Photonics 2020, 7, 84  15  of  16  13. Du, B.; Xia, J.; Wu, J.; Zhao, J.; Zhang, H. Switchable Photonic Nanojet by Electro‐Switching Nematic Liquid  Crystals. Nanomaterials 2019, 9, 72.  14. Chen, L.; Zhou, Y.; Li, Y.; Hong, M. Microsphere enhanced optical imaging and patterning: From physics  to applications. Appl. Phys. Rev. 2019, 6, 021304.  15. Wang, Z.; Luk’yanchuk, B. Super‐resolution imaging and microscopy by dielectric particle‐lenses. In Label‐ Free Super‐Resolution Microscopy; Astratov, V., Ed.; Springer International Publishing: Cham, Switzerland,  2019; pp. 371–406.  16. Ben‐Aryeh, Y. Increase of resolution by use of microspheres related to complex snell’s law. J. Opt. Soc. Am.  A 2016, 33, 2284–2288.  17. Chen, Z.; Taflove, A.; Backman, V. Photonic nanojet enhancement of backscattering of light by nanoparticles:  A potential novel visible‐light ultramicroscopy technique. Opt. Express 2004, 12, 1214–1220.  18. Lukʹyanchuk, B.S.; Paniagua‐Domínguez, R.N.; Minin, I.; Minin, O.; Wang, Z. Refractive index less than  two: Photonic nanojets yesterday, today and tomorrow [invited]. Opt. Mater. Express 2017, 7, 1820–1847.  19. Shen, Y.; Wang, L.V.; Shen, J.‐T. Ultralong photonic nanojet formed by a two‐layer dielectric microsphere.  Opt. Lett. 2014, 39, 4120–4123.  20. Kong,  S.‐C.;  Taflove,  A.;  Backman,  V.  Quasi  one‐dimensional  light  beam  generated  by  a  graded‐index  microsphere. Opt. Express 2009, 17, 3722–3731.  21. Gu, G.; Zhou, R.; Chen, Z.; Xu, H.; Cai, G.; Cai, Z.; Hong, M. Super‐long photonic nanojet generated from  liquid‐filled hollow microcylinder. Opt. Lett. 2015, 40, 625–628.  22. Gu, G.; Song, J.; Liang, H.; Zhao, M.; Chen, Y.; Qu, J. Overstepping the upper refractive index limit to form  ultra‐narrow photonic nanojets. Sci. Rep. 2017, 7, 5635.  23. Yang,  J.;  Twardowski,  P.;  Gérard,  P.;  Duo,  Y.;  Fontaine,  J.l.;  Lecler,  S.  Ultra‐narrow  photonic  nanojets  through a glass cuboid embedded in a dielectric cylinder. Opt. Express 2018, 26, 3723–3731.  24. Cao, Y.; Liu, Z.; Minin, O.V.; Minin, I.V. Deep Subwavelength‐Scale Light Focusing and Confinement in  Nanohole‐Structured Mesoscale Dielectric Spheres. Nanomaterials 2019, 9, 186.  25. Neves, A.A.R. Photonic nanojets in optical tweezers. J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transf. 2015, 162, 122–132.  26. Yang, H.; Trouillon, R.l.; Huszka, G.; Gijs, M.A.M. Super‐resolution imaging of a dielectric microsphere is  governed by the waist of its photonic nanojet. Nano Lett. 2016, 16, 4862–4870.  27. Yang,  H.;  Moullan,  N.;  Auwerx,  J.;  Gijs,  M.A.M.  Super‐resolution  biological  microscopy  using  virtual  imaging by a microsphere nanoscope. Small 2014, 10, 1712–1718.  28. Hou,  B.;  Zhang,  L.  Liquid  microdroplet  as  an  optical  component  to  achieve  imaging  of  100  nm  nanostructures on a far‐field microscope. J. Opt. 2018, 20, 055606.  29. Zhen, Z.; Huang, Y.; Feng, Y.; Shen, Y.; Li, Z. An ultranarrow photonic nanojet formed by an engineered  two‐layer microcylinder of high refractive‐index materials. Opt. Express 2019, 27, 9178–9188.  30. Ashkin, A.; Dziedzic, J.M.; Bjorkholm, J.E.; Chu, S. Observation of a single‐beam gradient force optical trap  for dielectric particles. Opt. Lett. 1986, 11, 288–290.  31. Sasaki, M.; Kurosawa, T.; Hane, K. Micro‐objective manipulated with optical tweezers. Appl. Phys. Lett. 1997,  70, 785–787.  32. Stanescu, S.; Galieni,  V.; Ho, C.‐H.; Goh, G.; Vilain, S.; Guo,  W.; Sheppard, A.;  Wang,  T.; Li, L. Optical  Tweezers Microsphere‐Lens Super Resolution Imaging System. In Proceedings of the Optics in the Life  Sciences Congress, San Diego, CA, USA, 2 April 2017; Optical Society of America: San Diego, CA, USA,  2017; p. BoW3A.1.  33. Michihata, M.; Kim, J.; Takahashi, S.; Takamasu, K.; Mizutani, Y.; Takaya, Y. Surface imaging technique by  an optically trapped microsphere in air condition. NanoManuf. Metrol. 2018, 1, 32–38.  34. Liu, X.; Hu, S.; Tang, Y.; Xie, Z.; Liu, J.; He, Y. Selecting a Proper Microsphere to Combine Optical Trapping  with Microsphere‐Assisted Microscopy. Appl. Sci. 2020, 10, 3127.  35. Hu, Y.; Nieminen, T.A.; Heckenberg, N.R.; Rubinsztein‐Dunlop, H. Antireflection coating for improved  optical trapping. J. Appl. Phys. 2008, 103, 093119.  36. van der Horst, A.; van Oostrum, P.D.J.; Moroz, A.; van Blaaderen, A.; Dogterom, M. High trapping forces  for high‐refractive index particles trapped in dynamic arrays of counterpropagating optical tweezers. Appl.  Opt. 2008, 47, 3196–3202.  37. Jannasch, A.; Demirörs, A.F.; van Oostrum, P.D.J.; van Blaaderen, A.; Schäffer, E. Nanonewton optical force  trap employing anti‐reflection coated, high‐refractive‐index titania microspheres. Nat. Photonics 2012, 6,  469–473.  Photonics 2020, 7, 84  16  of  16  38. Walheim, S.; Schäffer, E.; Mlynek, J.; Steiner, U. Nanophase‐separated polymer films as high‐performance  antireflection coatings. Science 1999, 283, 520–522.  39. Bormuth, V.; Jannasch, A.; Ander, M.; van Kats, C.M.; van Blaaderen, A.; Howard, J.; Schäffer, E. Optical  trapping of coated microspheres. Opt. Express 2008, 16, 13831–13844.  40. Nieminen, T.A.; Loke, V.L.Y.; Stilgoe, A.B.; Knöner, G.; Brańczyk, A.M.; Heckenberg, N.R.; Rubinsztein‐ Dunlop, H. Optical tweezers computational toolbox. J. Opt. A Pure Appl. Opt. 2007, 9, S196–S203.  41. Stilgoe, A.B.; Nieminen,  T.A.; Knöner, G.; Heckenberg,  N.R.; Rubinsztein‐Dunlop, H. The effect of mie  resonances on trapping in optical tweezers. Opt. Express 2008, 16, 15039–15051.  42. Wen Yang. Improved recursive algorithm for light scattering by a multilayered sphere. Appl. Opt. 2003, 42,  1710–1720.  43. Bohren, L.C.F.; Huffman, D.R. Absorption and Scattering of Light by Small Particles; Wiley: New York, NY,  USA, 1983.  44. Geints,  Y.E.;  Panina,  E.K.;  Zemlyanov,  A.A.  Control  over  parameters  of  photonic  nanojets  of  dielectric  microspheres. Opt. Commun. 2010, 283, 4775–4781.  45. Wang, N.; Li, X.; Chen, J.; Lin, Z.; Ng, J. Gradient and scattering forces of anti‐reflection‐coated spheres in  an aplanatic beam. Sci. Rep. 2018, 8, 17423.  46. Demirörs, A.F.; Jannasch, A.; van Oostrum, P.D.J.; Schäffer, E.; Imhof, A.; van Blaaderen, A. Seeded growth  of titania colloids with refractive index tunability and fluorophore‐free luminescence. Langmuir 2011, 27,  1626–1634.  © 2020 by the authors. Licensee MDPI, Basel, Switzerland. This article is an open access  article distributed under the terms and conditions of the Creative Commons Attribution  (CC BY) license (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/). 

Journal

Photonics – Multidisciplinary Digital Publishing Institute

Published: Oct 1, 2020

There are no references for this article.